Des films minces de La₃Ni₂O₇ sous ingénierie de déformation atteignent 40K de supraconductivité sans pression extrême

La supraconductivité a longtemps été un phénomène que l’on découvre, non que l’on conçoit. L’ingénierie de déformation dans les films minces de nickelates renverse cette prémisse par des résultats expérimentaux reproductibles. Si la température de transition peut être élevée systématiquement par la conception du réseau cristallin, l’objectif industriel d’une transmission électrique sans pertes cesse de dépendre du hasard chimique pour devenir un problème d’ingénierie des matériaux susceptible d’une résolution méthodique.

La théorie de Bardeen, Cooper et Schrieffer, formulée en 1957, offre la description standard de la supraconductivité. Les électrons se repoussent ordinairement, mais à travers leurs interactions avec le réseau ionique — par le biais des phonons — ils forment des paires liées, les paires de Cooper, qui se condensent en dessous d’une température critique en un fluide quantique sans dissipation. La théorie fonctionne avec précision pour les métaux conventionnels, mais sa limitation est tout aussi précise : la logique interne de l’appariement médié par phonons interdit à la température de transition de dépasser significativement 30 à 40K. L’écart entre ce plafond et les 77K nécessaires à un fonctionnement sous azote liquide — le réfrigérant industriel accessible — constitue la motivation fondamentale de l’ensemble de la recherche sur la supraconductivité non conventionnelle.

Les supraconducteurs à oxyde de cuivre — les cuprates — ont franchi ce seuil en 1986 en atteignant des températures de transition supérieures à 130K dans des composés à base de mercure. Mais ils ont apporté de nouvelles difficultés en retour : la fragilité céramique qui complique leur mise en œuvre, l’instabilité chimique, et — plus fondamentalement — un mécanisme supraconducteur qui demeure disputé près de quatre décennies après sa découverte. L’appariement en symétrie d onde, piloté par des fluctuations de spin antiferromagnétiques, est l’interprétation dominante, mais l’origine précise de l’ordre électronique qui le sous-tend reste controversée. Les cuprates ont démontré que la supraconductivité à haute température est possible. Ils n’ont pas expliqué pourquoi.

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Que le nickel occupe dans le tableau périodique la position immédiatement adjacente au cuivre attire l’attention des chercheurs depuis le début des années 1990. Le Ni¹⁺ dans la structure en couche infinie présente une configuration électronique 3d⁹, identique à celle du Cu²⁺ dans les cuprates. La synthèse par réduction topotactique de précurseurs pérovskites s’avéra exceptionnellement difficile, jusqu’à ce qu’en 2019 une équipe de l’Université de Stanford démontre la supraconductivité dans des films minces de Nd₀.₈Sr₀.₂NiO₂, déclenchant une compétition de recherche mondiale. Les températures de transition dans les systèmes à couche infinie demeurèrent cependant en dessous de 20K, et les difficultés de synthèse maintinrent le domaine dans un état fragmenté.

Le tournant vint avec le composé Ruddlesden-Popper bicouche La₃Ni₂O₇. Cette structure contient deux plans de NiO₂ reliés par des oxygènes apicaux formant de puissants chemins d’échange intercouche. Sous des pressions hydrostatiques supérieures à 14 gigapascals, les cristaux massifs de La₃Ni₂O₇ entrent dans un état supraconducteur avec des températures de transition avoisinant 80K. Cette transformation structurale implique une transition vers la phase de symétrie I4/mmm, qui remodèle la topologie de la surface de Fermi et accroît la densité d’états au niveau de Fermi. L’observation décisive fut que cette transformation structurale et électronique n’est pas l’apanage de la pression.

L’ingénierie de déformation exploite un principe fondamental de la physique des films minces : lorsqu’un film cristallin croît sur un substrat de paramètre de maille différent, il doit s’accommoder au désaccord. Sous déformation de compression dans le plan — lorsque le réseau du substrat est plus petit que l’espacement naturel du film — le film se comprime latéralement et s’étend verticalement, déformant la maille élémentaire d’une manière analogue à l’effet de la pression hydrostatique. La différence essentielle est que la déformation induite par le substrat est une condition statique à pression ambiante : aucune cellule enclume de diamant n’est requise, et il n’est pas nécessaire de maintenir des forces extrêmes pendant la mesure ou le fonctionnement du dispositif. La phase électronique qui n’était auparavant accessible que sous des pressions d’échelle géologique devient un trait permanent de l’état fondamental du film, inscrit au moment de sa croissance.

Les effets sur la température de transition sont directs et mesurables. Des films minces de nickelate bicouche (La,Pr)₃Ni₂O₇ cultivés sous des conditions appropriées de déformation compressive présentent une supraconductivité avec des températures de début supérieures à 40K à pression ambiante. Les calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité révèlent le mécanisme : la compression dans le plan abaisse l’énergie de bande au point M de la zone de Brillouin, augmentant la densité d’états électroniques au niveau de Fermi. Lorsque l’on applique une pression hydrostatique modérée supplémentaire sur les films préalablement déformés, la température de début dépasse 60K, avec une amplification coopérative des fluctuations magnétiques intercouche et intracouche identifiée comme mécanisme moteur.

La structure électronique révélée par ces expériences résiste à toute classification simple dans les cadres théoriques antérieurs. Dans les supraconducteurs BCS, le champ magnétique critique supérieur obéit à la limite de Pauli — le champ auquel la polarisation de spin rend énergétiquement favorable la rupture des paires. Les nickelates à couche infinie ont démontré leur capacité à maintenir la supraconductivité dans des champs supérieurs au double de la limite de Pauli, ce qui constitue une preuve expérimentale directe que l’appariement médié par phonons n’est pas le mécanisme dominant. La symétrie d’appariement dans les systèmes bicouche présente les caractéristiques d’une onde s étendue, pouvant trouver son origine dans une résonance de Feshbach entre deux populations de porteurs distinctes, dérivées respectivement des orbitales dz² et dx²-y² des atomes de nickel dans la bicouche. Ce couplage intercouche n’est pas une perturbation : c’est une caractéristique centrale de l’état supraconducteur.

Ce que l’ingénierie de déformation accomplit au niveau des matériaux, c’est de convertir la topologie de la surface de Fermi — auparavant une propriété intrinsèque fixée par la chimie du composé — en une variable de conception accessible par les conditions de dépôt. Le choix du substrat, le degré de désaccord, la température et l’atmosphère pendant la croissance : chacun de ces paramètres agit comme un levier sur la géométrie quantique des électrons au niveau de Fermi. Les travaux théoriques indiquent que stabiliser la phase de symétrie I4/mmm sous une déformation compressive modérée, combinée à un dopage pour ajuster l’occupation de la poche γ de la surface de Fermi, offre une voie d’optimisation systématique pour élever la Tc. Cela transforme la recherche de températures de transition plus élevées d’un recensement combinatoire de nouveaux composés en un problème d’ingénierie contrôlée au sein d’une famille de matériaux connue.

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Les implications industrielles s’amplifient proportionnellement à la température de transition. Des câbles de transmission d’énergie supraconducteurs basés sur des cuprates existent déjà dans des projets de démonstration, mais la fragilité des matériaux et les coûts de réfrigération ont limité leur déploiement. Si la Tc des films minces de nickelate peut être élevée de manière fiable vers la région de température de l’azote liquide et si la stabilité structurale dans des conditions de traitement réalistes est confirmée, ces matériaux entreraient dans la fenêtre opérationnelle de la réfrigération à l’azote liquide sans nécessiter le maintien des pressions extrêmes propres aux nickelates bicouches massifs. Le matériel informatique quantique représente une application parallèle : les architectures actuelles de qubits supraconducteurs opèrent dans la gamme des millikelvins et requièrent des réfrigérateurs à dilution onéreux et complexes. Une transition vers des Tc plus élevées ne supprimerait pas la cryogénie, mais réduirait considérablement la charge d’ingénierie de l’ensemble du système.

Des défis critiques demeurent non résolus. Le contrôle des désordres structuraux introduits lors de la réduction topotactique — en particulier les lacunes d’oxygène apical — continue de limiter la reproductibilité entre les groupes de recherche. La symétrie d’appariement n’a pas été déterminée de façon définitive : les expériences sensibles à la phase nécessaires pour résoudre la structure nodale du gap dans les géométries de film mince sont techniquement exigeantes. L’analyse théorique des familles de supraconducteurs non conventionnels connues suggère de manière quantitative que maximiser uniquement les interactions d’échange de spin dans le cadre standard des électrons corrélés pourrait être insuffisant pour atteindre la température ambiante, rendant nécessaire l’exploration de nouveaux mécanismes d’appariement combinant des canaux magnétiques, orbitaux et phononiques.

Depuis les premiers résultats sur la supraconductivité bicouche à pression ambiante, des équipes de l’Université de Stanford, de l’Institut de Physique de l’Académie des Sciences de Chine, de l’Université des Sciences et Technologies de Chine, ainsi que de multiples institutions européennes et japonaises ont contribué à cet effort. La structure de collaboration nécessaire — chimistes de synthèse, physiciens de films minces, spécialistes de la spectroscopie de photoémission résolue en angle, chercheurs en microscopie à effet tunnel, et théoriciens des méthodes de fonctionnelle de la densité et du groupe de renormalisation — reflète l’ampleur du problème : toute avancée dans l’un de ses volets reconfigure les contraintes de tous les autres.

Ce que la plateforme des nickelates a établi, au-delà de tout record de température de transition, c’est la preuve de concept d’une nouvelle classe de science des matériaux : la conception délibérée des diagrammes de phase quantiques par le contrôle de la géométrie du réseau cristallin. La surface de Fermi n’est plus une propriété fixe à mesurer et à accepter ; c’est une variable architecturale à concevoir. Que cette approche produise un supraconducteur à température ambiante dans la prochaine décennie ou confirme la nécessité d’une physique radicalement nouvelle, elle a modifié de façon permanente le vocabulaire conceptuel du domaine. La supraconductivité fut longtemps le domaine de la découverte. Elle devient, de plus en plus, le domaine de la conception.

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